盖世汽车讯 一类极具发展前景的下一代电池能否取得成功，或许取决于一种几乎薄到难以想象的材料——厚度仅约1纳米的保护涂层，其厚度约为人类头发丝的十万分之一。

据外媒报道，在一项最新研究中，美国能源部（DOE）阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory）的科学家将计算模拟与实验研究相结合，筛选出了适用于硫化物固态电解质的候选保护涂层，并揭示了这些涂层发挥作用的关键机制。

研究成果发表于期刊《Advanced Science》。结果表明，氧化镁（MgO）是一种极具潜力的新型保护涂层，同时也建立了一种更快速筛选其他候选材料的方法。

与当前锂离子电池相比，固态电池（solid-state batteries）有望实现更高的能量存储能力，并进一步提升安全性。然而，一些最具前景的固态电解质，尤其是硫化物基固态电解质，在化学性质上较为脆弱。在电池的关键界面处，特别是电解质与锂金属接触的位置，它们容易发生化学反应，从而影响电池性能并缩短使用寿命。

为解决这一问题，研究团队选取了一种名为锂磷硫氯（Lithium Phosphorus Sulfur Chloride，LPSCl）的硫化物固态电解质作为研究对象。他们利用基于密度泛函理论（Density Functional Theory，DFT）的计算方法，对一系列采用原子层沉积（Atomic Layer Deposition，ALD）工艺制备的氧化物涂层进行了筛选。ALD是一种能够以接近原子级精度沉积超薄且均匀薄膜的制造技术。

研究人员预测了这些涂层在电池三个关键界面上的行为，包括：涂层与电解质之间的界面、涂层与锂金属之间的界面，以及涂层与正极材料之间的界面。

图片来源：阿贡国家实验室

反应产物决定性能表现

阿贡国家实验室材料科学家、芝加哥大学先进科学与工程联盟（CASE）研究员Justin Connell表示：“这项工作的重点是利用计算模拟来指导材料筛选。我们不可能通过实验把所有潜在材料都测试一遍，那将耗费极其漫长的时间，实际上也是无法实现的。”

研究团队发现，最佳保护涂层并不一定是化学反应活性最低的材料。真正决定性能的关键，在于涂层与界面发生反应后形成了什么样的化合物。性能最佳的涂层能够生成既有利于锂离子传输、又能够抑制电子传导的反应产物。

Justin Connell表示：“最终发现，真正主导界面性能的是反应产物本身。氧化锆（ZrO₂）虽然自身化学稳定性非常高，但却是我们研究中性能最差的保护涂层之一。”

氧化镁表现尤为突出

随后，研究人员利用ALD技术，将多种候选涂层沉积到LPSCl粉末表面进行实验验证。其中，氧化镁表现最为突出。

实验结果显示，氧化镁能够显著提高电解质与锂金属接触时的稳定性，降低界面阻抗，并改善整体电池性能。同时，它还能有效阻止电子传输，同时保持锂离子的高效迁移。

阿贡国家实验室杰出研究员、高级化学家Jeffrey Elam表示：“原子层沉积技术使我们能够在形状复杂的粉末表面均匀沉积厚度仅约1纳米的超薄涂层。这种高精度控制能力，使我们能够高效测试新的涂层化学体系，并将计算预测与真实材料实验相结合。”

研究团队还利用阿贡国家实验室纳米材料中心（Center for Nanoscale Materials）——美国能源部科学办公室用户设施——的扫描透射电子显微镜（STEM）和能量色散X射线能谱（EDS）技术，证实了这些涂层能够均匀覆盖在粉末颗粒表面。

相比之下，氧化锆形成的界面反应产物并不理想，因此整体性能较差。而氧化锌（ZnO）虽然计算预测显示其总体反应活性更高，但由于其形成的反应产物有利于离子传输，因此仍然表现出较好的界面传输性能。

为材料筛选开辟更高效路径

除了评估候选保护涂层外，这项研究还建立了一种能够在更广阔材料设计空间中快速筛选候选材料的新方法。

负责本研究计算模拟与材料筛选工作的阿贡国家实验室物理学家Peter Zapol表示：“我们的计算帮助识别了哪些界面反应最有可能发生，以及哪些反应产物会促进或阻碍电池性能。这使我们能够以更具预测性的方式评估候选涂层，而不是依赖反复试错。”

Justin Connell认为，这一方法将有助于加快未来更多类型保护涂层的开发，而不仅限于本研究涉及的氧化物体系。

Justin Connell说道：“这项工作为材料设计提出了一种更合理的研究思路。今后，我们可以利用同样的方法研究更多不同类型的化学体系。这些体系可以包括硫化物、氟化物、其他二元化合物、三元涂层体系，甚至多种材料的组合。这使我们能够更快地探索庞大的化学材料空间，而无需事先对所有材料逐一开展实验测试。”